环境材料中心程杰、张中申、黎刚刚团队在含氯挥发性有机物安全处置方面取得重要进展

  • 环境材料与污染控制技术研究中心 (环境材料与污染控制技术研究中心)
  • 创建于 2022-12-02
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  挥发性有机物(VOCs)作为PM2.5和O3的重要前体物,其减排与控制是现阶段我国大气复合污染防治工作的重点。含氯挥发性有机物(Chlorinated volatile organic compounds, CVOCs)作为一类工业广泛使用的挥发性有机物,具有高毒性和难降解等特点,严重威胁生态环境和人类健康。催化降解是CVOCs控制治理的有效方法,但在如何构建高效稳定的催化剂、降解过程中抑制二次污染物生成等方面仍面临巨大挑战。

  针对于此,中国科学院大学环境材料与污染控制技术研究中心程杰、张中申、黎刚刚团队提出将Ru与LaMnO3+d钙钛矿相结合,开发出了具有Ru‒O‒Mn结构和较弱Mn‒O键的Ru取代型LaMn(Ru)O3+d催化剂(简称为LMRO)用于氯苯的催化降解。该催化剂中Ru‒O‒Mn结构作为氯苯分子的有利吸附活化位点, Mn‒O键强的弱化有利于活性氧物种的产生,同时提高了氧物种流动性和催化剂的氧化还原性。因此,LMRO表现出优异的低温活性,与纯钙钛矿催化剂相比,氯苯特征转化温度(T90)下降超过90˚C,同时也实现了含氯中间产物的深度氧化。研究了水蒸气的引入对反应过程的影响机制,揭示出水解氧化过程中解离的H2O分子与吸附的氧气反应产生的活性更高的*OOH物种,促进氯苯降解的同时抑制了含氯副产物的生成。这一研究为CVOCs降解提供了高效催化材料,并提出水解氧化策略以实现CVOCs的安全处置,该研究结果于近日以题为“Simultaneously constructing active sites and regulating Mn‒O strength of Ru-substituted perovskite for efficient oxidation and hydrolysis oxidation of chlorobenzene”的文章发表在《Advanced Science》期刊上(DOI:10.1002/advs.202205054)。该工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、北京市重大项目等项目的资助。

  中国科学院大学环境材料与污染控制技术研究中心,依托挥发性有机物污染控制材料与技术国家工程实验室,长期致力于含氯挥发性有机物的催化降解研究,先后阐明了负载型Pd基催化剂上1,2-二氯苯催化氧化过程中多氯副产物的分布规律极其生成机理(Journal of Hazardous Materials, 2020, 393, 122412)。提出了利用水解氧化和高温催化氧化技术优化CVOCs的催化降解过程(Journal of Hazardous Materials, 2021, 403, 123952; ACS ES&T Engineering, 2022, 2, 1260),形成了含氯挥发性有机物高效安全催化降解的系列材料与技术研究工作。

原文链接:https://doi.org/10.1002/advs.202205054

责任编辑:张文静