国科大博士生导师贾宏鹏团队在催化剂表面酸性位点协同调控氯苯降解过程方面取得研究进展

  • 文/图 贾宏鹏团队 (中国科学院城市环境研究所)
  • 创建于 2021-09-18
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  以氯苯为代表的含氯有机化合物(CVOCs)是一类危险的大气污染物,不仅严重危害生态环境和人类健康,还是剧毒二恶英的重要前驱体。如何高效、无害消除CVOCs成为近年来的研究热点。在众多净化技术中,催化氧化技术操作简单、适应性强、最具应用潜力,而合适催化剂的开发是催化氧化技术的核心。相较于普通有机污染物,含氯有机分子具有独特的C-Cl键,在其催化降解过程中会产生大量的HCl和Cl2组分,极易吸附于材料表面造成催化剂失活,且高反应性Cl2的存在也会导致更多剧毒多氯副产物的产生。因此,开发具有高抗氯毒化性能、低Cl2选择性的工业催化剂是CVOCs高效、无害消除的关键。

  城市环境研究所贾宏鹏团队通过锆离子体相掺杂和硫元素表面修饰的方式在氧化铈催化剂表面依次引入了Lewis和Bronsted酸性位点,构建了强酸性S-Ce0.7Zr0.3O2催化剂。研究显示,两类酸性位点的引入均可有效提升氧化铈的氯苯降解活性和稳定性。其中,Lewis酸性位点的引入促进了晶格氧的活化、提高了氧化还原性能,有利于有机物的氧化和吸附氯的氧化脱除。而Bronsted酸性位点的存在将氯苯的降解路径由氧化路径转变为水解路径,促进Cl离子以HCl的形式排放,从根本上抑制了Cl2的生成,减少了含氯副产物和Cl2的选择性(仅1.2%)。由于Lewis和Bronsted酸性位点的协同作用,S-Ce0.7Zr0.3O2展现出优异的催化性能,可在406 °C下实现90%的氯苯转化,并在106 h的长期测试中维持活性不变。

  该研究成果以Tuning the degradation activity and pathways of chlorinated organic pollutants over CeO2 catalyst with acid sites: synergistic effect of Lewis and Bronsted acid sites为题发表在Catalysis Science & Technology上,城市环境研究所吕雪龙为第一作者,贾宏鹏研究员为通讯作者。该研究得到国家重点研发计划(2019YFC1806102)、国家自然科学基金(21976172)和中国科学院前沿科学重点研究(QYZDB-SSW-DQC022)等项目的资助。

  论文链接:Tuning the degradation activity and pathways of chlorinated organic pollutants over CeO2 catalyst with acid sites: synergistic effect of Lewis and Brønsted acid sites

Lewis和Bronsted酸性位点对氯苯降解过程的调控机制

责任编辑:张婧睿