无负极锂金属电池（AFLMBs）凭借低制造成本和高能量密度的优势备受关注，但实际应用中面临活性锂短缺、电极与电解质界面不稳定等核心挑战，表现为循环过程中固体电解质界面（SEI）持续形成、死锂积累导致容量快速衰减，且高电压（＞4.5 V）下的性能研究尤为恶化。现有预锂化策略虽能补充活性锂，但部分预锂化物质存在空气敏感性强、锂利用率低等问题，单一界面改性难以同时解决锂损耗与界面稳定性难题，而电极界面间存在的耦合关系也尚未得到充分利用，因此亟需开发协同高效的改性策略以推动AFLMBs向高电压、长循环方向发展。

近日，中国科学院大学材料科学与光电技术学院教授肖小玲、松山湖材料实验室研究员赵恩岳团队提出了一种直接/间接预锂化协同调控策略，通过在正极中引入两种预锂化材料实现AFLMBs的性能提升：以经过重结晶&球磨工艺优化的Li₂C₂O₄（RB-Li₂ox）作为直接预锂化剂，在低电压下分解补充活性锂；以Li₂O作为间接预锂化剂，借助其在电解液中的溶解性和扩散作用，提高SEI中的Li₂O含量，构建稳定且富含无机成分的SEI层，同时通过正极与负极耦合作用强化正极电解质界面（CEI）。该策略有效抑制了锂枝晶生长和死锂形成，提升了锂利用率，使采用LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂正极的AFLMBs在4.3 V下循环100次后容量保持率达86.35%，在4.6 V高压下循环50次后容量保持率为79%，且在富锂层状氧化物（LRO）正极体系中同样表现出优异性能，为高电压、长循环AFLMBs的设计提供了新范式。该成果发表于Advanced Functional Materials，第一作者为国科大博士生谢奕琛。

直接/间接预锂化协同调控策略示意图

上述研究工作获得国家自然科学基金、科技部重点研发计划和魏桥国科联合实验室等项目的资助。

相关论文：https://doi.org/10.1002/adfm.202531824